固體中的光散射

固體中的光散射

正文

光通過光學均勻的介質時,也會發生光的散射。從散射光的頻譜看,可分作三種類型:與入射光頻率vo基本相同,寬度大致是在10-9~10-4厘米-1 範圍間的準彈性散射,稱瑞利散射。在vo兩側頻移在10-2~1厘米-1範圍內的一些對稱位置上的峰,稱布里淵散射。頻移在10~104範圍間一些對稱位置上的峰,稱喇曼散射,或組合散射(圖1)。通常又把頻率低於vo的叫斯托克斯散射,高於vo的叫反斯托克斯散射(見光的散射)。

固體中的光散射固體中的光散射
由於不同類型的散射頻移相差很大,觀察它們要求用不同的實驗技術。喇曼散射光譜可用通常的光柵或稜鏡分光技術,採用雷射作為光源。布里淵散射可用法布里-珀羅干涉儀觀察。現在多採用雷射作為光源,而用多通道的法布里-珀羅干涉儀來提高解析度和反差。瑞利散射的頻移對傳統的色散分光技術來說太小了,近年發展起來的光頻外差方法和相關光譜方法是研究它的有力手段。
正如瑞利(1899)首先提出的,電介質極化率的漲落是引起光散射的原因。在固體介質中,產生極化率漲落的原因很多。例如,介質的彈性形變會產生極化率的變化。彈性形變在介質中以彈性波的形式傳播,它引起的光散射可以看做是光在彈性波(聲波)上的衍射,散射光對入射光的頻移等於相應的聲波的頻率,散射光與入射光波矢之差等於相應的聲波的波矢。這就是布里淵散射,是L.-N.布里淵在1922年最先提出來的。用點陣動力學的術語,這便是點陣振動的聲頻支產生的光散射。點陣振動的光頻支也會產生固體的極化率的變化,它引起的光散射的頻移相應於光頻波的頻率。這屬於喇曼散射。C.V.喇曼在1928年在液體苯上最先觀察到這種散射。同一年,Γ.С.蘭茨貝格和Л.И.曼傑斯塔姆在石英晶體中獨立地發現了石英的光頻波對光的散射。固體中各種其他類型的激發,例如自鏇波等離子振盪、電荷密度波等也都會產生極化率的變化,因此,它們和點陣振動一樣,也會引起光的散射。按其頻移的大小,分別屬於喇曼散射或布里淵散射。但是固體中有一些類型的漲落,例如溫度或熵的局部漲落,它們是不會像點陣振動那樣,以波的形式傳播的,發生這種漲落後它只會隨時間單調地衰減。它們引起的光散射便是瑞利散射,散射峰的寬度反映了它的衰減。還有一些強衰減型的序參量的漲落,它產生的也是瑞利散射。上述經典理論分析,把光散射問題歸結為各種類型的漲落對介質的極化率的影響,以及該類型的漲落的譜函式。也可以通過把相應的力學量變為量子力學的力學量的方法,把這圖像推廣為量子理論。
從量子躍遷的角度來認識,固體中的光散射常常主要是一些高階的量子躍遷過程。以在半導體中點陣振動的喇曼散射為例,它主要的是如下的過程:半導體吸收一個入射光光子,產生一對電子空穴,電子(或空穴)再發射或吸收一個或幾個聲子,然後,通過發射一個散射光光子而複合(圖2)。初態與終態的能量守恆與動量守恆關係給出入射光與散射光的頻率與波矢關係。應注意,在高階量子躍遷過程中,初態與中間態並不要求能量守恆;在上述例子中並不要求產生的電子空穴對的能量與入射光光子能量相同,也不要求電子(或空穴)發射或吸收聲子的過程能量守恆。但如果中間態接近於能量守恆時,過程的幾率會大大增加。在光散射中,這叫做共振散射。通常的光散射中,發射散射光子的過程主要是自發輻射;但當入射光很強時,一定條件下,也會變成主要靠受激發射。這時把後者叫做受激散射。而把前者叫做自發散射。有時,從光傳播的規律著眼,把受激散射叫做非線性散射,自發散射叫線性散射。當然,這種從量子躍遷角度的理論分析與前面從極化率的漲落的角度的分析,實質上是一致的。

固體中的光散射固體中的光散射
光散射可以提供固體的一些很有意義的信息。喇曼散射已成為研究固體物理的一項重要手段,布里淵散射和瑞利散射的套用也變得日益重要。
點陣振動的研究 迄今,多數關於固體的光散射的工作都是研究點陣振動的(見點陣動力學)。
只發射或吸收一個光頻聲子的光散射稱一階喇曼散射。動量守恆的要求限制這個聲子只能是長波(波矢q≈0)的聲子。可以從對稱性的要求出發,分析出那些對稱類型的q=0的光頻聲子對喇曼散射有貢獻;並求出與它們對應的散射張量──描寫入射光與散射光偏振方向之間聯繫的張量──的形式。據此就可以確定一階喇曼散射中各散射峰對應的點陣振動模式。一階喇曼散射和紅外吸收是測定晶體長波光頻聲子的標準手段,並且二者常常是互為補充的。圖3是矽晶體的實驗結果,顯示了長波光頻聲子在三個溫度下的一階喇曼散射。光頻聲子的頻率等於頻移,它隨溫度稍稍變化。利用已知的一些化學鍵和分子團的振動頻率的數據,一階喇曼散射的結果也常常是猜測晶體的結構的一種參數。極性振動模式(即能產生電偶極矩的振動模式)對光的散射與非極性振動模式有本質上的不同,長波的極性振動模式伴隨著巨觀的電磁場,產生光散射的除了原子位移引起的極化率的變化外,還有伴隨的巨觀電磁場引起的極化率的變化。前向小角度的喇曼散射還是研究極化聲子──極性振動與磁波的耦合模式──的基本手段。

固體中的光散射固體中的光散射
發射或吸收多個聲子的喇曼散射稱高階喇曼散射。和一階散射不同,它不限於長波聲子,原則上可以得到整個布里淵區的聲子的信息。對二階的喇曼散射,利用布里淵區高對稱點上聲子的對稱性,亦可從散射譜中得到高對稱點上聲子的頻率。不過理論分析比較複雜,不如一階散射那樣直接。
利用可調諧的雷射光源,可以得到許多半導體晶體的共振喇曼散射,它不僅可以使一些很弱的甚至禁戒的散射加強到可以觀察,並且能直接提供布洛赫電子和聲子相互作用的信息。
布里淵散射可以測量聲頻聲子的振動頻率,因此可以精確地測定晶體的彈性張量、壓電張量等。
晶體不完整性的研究 雜質和缺陷破壞了晶體原來的對稱性,使一些原來對喇曼散射禁戒的點陣振動模式成為可以觀察到的;雜質或缺陷有時還產生局域振動模或共振模,也常常可用喇曼散射觀察。研究這些新引入的譜的性質,可得到關於相應的雜質或缺陷的一些信息。利用特殊的實驗方法,可以得到表面的喇曼散射譜和表面吸附的分子的喇曼散射譜,喇曼散射也成了研究表面的一種手段。不久前發現粗糙金屬表面吸附的分子層的喇曼散射有幾個數量級的增強,目前還沒有令人滿意的理論詮釋。
人們早就知道固溶體AxB1-x 或AxB1-xC的點陣振動譜有兩類截然不同的類型。一類是只有一套統一的振動譜,符合虛點陣近似的圖像。另一類則出現兩套點陣振動譜,分別對應於兩種組分。可以合理的認為後者是反映了近程的排列成“團”的傾向。喇曼光譜在分析這個問題上有一些獨特的優點。
相變的研究 光散射的研究對認識結構相變的本質和動力學作了很有意義的貢獻。結構相變中軟模的概念便是從石英在相變點附近的喇曼散射譜中首先提出來的。無論是聲子軟模還是隧道軟模,或是合作楊-特勒系統的軟電子模,都會在喇曼散射譜上有反映。聲頻波與軟模的耦合在結構相變中也起很重要的作用。布里淵散射是研究它們的有效方法。圖4是用布里淵散射測定 KDP晶體彈性常數的變化,從而反映鐵電相變的例子。許多材料在結構相變時出現很窄的和相當強的準彈性散射峰,即所謂中心模。分析中心模的結構是很有意義的工作。臨界乳光的現象也許可以說是最早發現的一種臨界現象,但是,直到現在在固體相變中的臨界乳光現象還是很應當研究的。在某些一階相變系統中用瑞利散射的方法也得到了關於它的過程的動力學的很豐富的信息。

固體中的光散射固體中的光散射
磁性的研究 磁化當然影響材料的極化率,因此,自鏇波會對光產生散射。對順磁介質和鐵磁介質,自鏇波散射一般是在布里淵散射範圍。對反鐵磁介質,一般是喇曼散射範圍。自鏇波的光散射很類似於點陣振動的光散射,也有一階和二階散射,亦可通過對稱性的分析來確定各種模式的自鏇波的頻率。磁性雜質和缺陷,磁疇結構等也可用光散射來研究。
電子喇曼散射 晶體中束縛電子能級的喇曼散射,近年來取得了不少研究成果。載流子的等離子振盪的光散射,等離子振盪和點陣振動的耦合模式的光散射,對了解載流子的動力學是有一定意義的。半導體中載流子的自鏇反轉喇曼散射,已發展成為一種有實際套用的可調諧雷射。
在以上的簡要的敘述中,略去了一些重要的領域,如量子流體、快離子導體、高聚物、液晶、有機導體中的光散射。而且也完全沒談到正在迅速發展的非線性散射(受激散射、相干散射等)光譜在固體研究中的套用。總之,隨著實驗技術和新的理論方法和概念的發展,光散射在固體物理(凝聚態物理)中的作用還會有所發展。

配圖

相關連線

相關詞條

相關搜尋

熱門詞條

聯絡我們