徐立孫在南京高等師範求學時,從中國著名古琴家王燕卿學習古琴和制琴弦技法,又向琵琶彈奏家沈肇周學琵琶,向李叔同學西樂。苦心鑽研,得其真諦。民國 20年編訂《梅庵琴譜》,民國25年編訂沈師《瀛州古調》琵琶譜。同年與邵大蘇倡導成立“南通梅庵琴社”,從游者日眾,其琴藝也日臻精深。新中國成立後,古琴藝術得到很大重視和發展,徐曾為中國千年琴曲《幽蘭》、《廣陵散》等打譜,在中央音樂學院民族音樂研究所刊出。
1956年全國第一屆音樂周在北京舉行,他演奏梅庵名曲《搗衣》獲得稱讚,被譽為當代中國四大古琴家之一,其演奏被灌制唱片。為了開拓古琴題材,表現時代精神,他先後創作《月上梧桐》、《公社之春》、《春光曲》新琴曲,獲得琴界好評,作為中國古琴界著名琴派之一──“梅庵琴派” 也斐聲海內外。
徐立孫還潛心醫道,對針灸學有較深造詣。
其著作有音樂律學:《勤儉堂選著》,醫學:《子午流注》、《針灸發微》等。
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