卡爾勒主要從事原子、分子、玻璃、晶體及固體表面結構的研究。50年代起,和H.A.豪普特曼在美國海軍實驗室開始研究晶體結構測定中的相角問題,為用於解決中、小晶體結構的直接法奠定了理論基礎;1950~1955年,用直接法確定了5~6種分子結構;70年代中,藉助於高速電子計算機,已能不用假設而迅速確定中、小分子的結構。他因和豪普特曼合作而創立測定晶體結構的直接法,共獲1985年諾貝爾化學獎。1969年獲美國化學會希爾德布蘭德獎。
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